В 1899 году в честь столетия со дня рождения поэта Московская городская дума решила открыть общественную читальню недалеко от места его рождения. Отдельное здание решили не строить, а найти какое-либо подходящее помещение. Но изначально для устройства библиотеки был выделен дом Е.А. Богачевой на Немецкой (Бауманской) улице, в котором библиотека и начала работать 2 мая 1900 году Но здание оказалось очень неудобным для читателей, и уже в 1911 году у читальни имени Пушкина появился новый дом — особняк с изящным колонным портиком и двумя флигелями, соединенными с ним переходами.

Дума купила ее за 180 тысяч рублей и безвозмездно передала библиотеке. Первой попечительницей ее стала старшая дочь Пушкина и Гончаровой — Мария Александровна Гартунг (она больше всех запомнила отца), которая всячески старалась приумножить библиотечные фонды.
В конце XVIII века эта усадьба на Спартаковской улице принадлежала московскому вице-губернатору Т.И. Чонжину. На плане 1774 года здесь был обозначен деревянный дом. В начале XIX столетия усадьба сменила владельца. Новой хозяйкой стала вдова генерал-майора Настасья Нечаева. Но уже в 1814 году особняк купил купец 2-й гильдии Михаил Крашенинников (возможно, именно он к 1816 году построил каменный дом на этом месте), и с тех пор он все время находился в купеческих руках.

В середине XIX века усадьбу купил Николай Федорович Мамонтов, один из сыновей основателя знаменитой русской купеческой династии. Известно, что его воспитанницей была крестная П.И. Чайковского, дочь Г.А. Лароша. Поэтому, считается, что Петр Ильич нередко бывал здесь.
Н.Ф.Мамонтов сильно перестроил усадьбу: в 1856-1857 годах появились западный и восточный корпуса, ограничивающие парадный двор. Изменилось и декоративное оформление интерьеров: стены были отделаны искусственным мрамором, появились фигурные филенки, лепные украшения, мраморные камины, балконы с чугунной вязью, фонари, чугунная трехмаршевая лестница в вестибюле. В руках Мамонтовых здание находилось около 20 лет, а затем перешло к купцам Мухиным.

С устройством на Спартаковской улице библиотеки имени Пушкина, сюда потянулись жители окрестных районов. Правила пользования библиотекой открывали доступ к книгам для всех слоев населения, поэтому среди ее читателей было много рабочих. Но все-таки были и ограничения: чтобы стать читателем, требовалось либо получить рекомендацию приходского священника, либо внести залог. Залог, конечно же, возвращался после того, как сотрудники убеждались в благонадежности посетителя.

Именно здесь, в библиотеке имени Пушкина, появились первые абонементы, позволяющие взять книги на дом. Издания выдавались на 2 недели, но, по договоренности с библиотекарем, этот срок можно было продлить еще на неделю. Штрафники, которые не вернули книгу в библиотеку в срок, платили штраф — 3 копейки в день. А за потерянную или испорченную стоимость пришлось бы внести ее полную стоимость. Это был первый опыт создания абонемента среди московских библиотек. И он оказался настолько успешным, что со временем опыт читальни имени Пушкина переняли и другие библиотеки.

Сама библиотека имени Пушкина работала с 9 утра до 9 вечера. Штат ее был совсем небольшим: 2 библиотекаря (затем их стало 4) и мальчик, который подавал книги с верхних полок. Тут же была открыта Пушкинская аудитория общедоступных чтений на 150-200 мест, но, как регулярно отмечалось в отчетах Московской городской управы, в действительности, однако, аудитория, уступая наплыву публики, впускает нередко гораздо большее число слушателей. Это было связано с невысокой грамотностью населения в целом, и, например, рабочие предпочитали слушать, а не читать. Дело в Пушкинской библиотеке было поставлено серьезно: так, в первый же год прошло более 270 лекций, на которых присутствовало более 50000 слушателей. В аудитории также читали курсы лекций, а их слушателям рассылали специально составленные печатные конспекты.

В библиотеки имени Пушкина проводились также тематические вечера: 19 февраля 1861 года отмечалась годовщина освобождения от крепостной зависимости, устраивались вечера в память Т.Г. Шевченко и М.Ю. Лермонтова. Сотрудники библиотеки стали инициатором регулярных встреч Пушкинских библиотек. С 1975 года в библиотеке работает клуб «Пушкинист», объединяющий любителей и знатоков творчества поэта. А в 1996 году образовался клуб потомков А.С.Пушкина, члены которого участвуют в пушкинских чтениях, презентациях, выставках, встречах и литературно-музыкальных вечерах. А дары потомков Пушкиных, Гончаровых и Ланских образовали небольшую мемориальную коллекцию.
До сих пор библиотека имени А.С.Пушкина находится в этом здании, перед которым, возможно, в 1937 году был поставлен бюст поэта работы В.Н. Домогацкого.